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“理工振兴”学术动态:化学与质料科学学院在《Angewandte Chemie-International Edition》揭晓COF光催化CO2转化领域主要希望

2024-05-30

近期  ,化学与质料科学学院在COF光催化CO2转化领域取得主要希望  ,相关事情“Covalent Organic Framework with Donor1-Acceptor-Donor2Motifs Regulating Local Charge of Intercalated Single Cobalt Sites for Photocatalytic CO2Reduction to Syngas”以腾博手机官网为第一单位揭晓在化学领域国际顶级期刊《Angewandte Chemie-International Edition》(2024  ,e202407092, IF=16.6)。兰兴旺副教授为论文第一作者兼通讯作者  ,中国科学院理化手艺研究所陈勇研究员为配合通讯作者。

共价有机骨架(COFs)在光催化CO2还原中受到越来越多的关注  ,但由于活性位点缺乏和电荷疏散历程不睬想等问题  ,其转化效率仍然较低。D-A型COFs可以显著改善电子离域  ,增进分子内电荷转移  ,但D-A系统仍易爆发快速的逆向电荷转移  ,严重影响了自由载流子的爆发。因此  ,急需生长新的战略抑制逆向电荷转移  ,调控活性位点局域电荷  ,从而提高COFs光催化CO2的还原活性和选择性。本事情设计并合成了具有D1-A-D2结构的亚胺COFs  ,通过引入层间亚胺氮原子配位的Co位点  ,增进引发态电子转移历程中电荷疏散态的形成  ,有用诱导电子从双电子给体向层间Co位点的定向迁徙  ,实现电荷转达调控活性位局域电荷漫衍以提升催化中心对CO2活化及还原的催化效率。光催化活性效果批注  ,具有D1-A-D2结构的Co/Cu3-TPA-COF体现出优异的光催化CO2还原制合成气活性  ,显著优于大大都已报道的COFs光催化剂;别的  ,通过引入含差别取代基的联吡啶添加剂可进一步有用调控合成气(CO/H2)比例。本项研究事情不但拓展了COFs催化剂在光催化CO2转化领域的应用  ,也为深入明确CO2活性提升机制提供了新的视角。

近两年  ,兰兴旺副教授等在COF光催化CO2转化研究领域已经取得了一系列主要效果  ,相关事情划分揭晓在国际权威学术期刊ACS Catalysis (2023, 13, 4316-4329.; 2023,13, 12142-12152, IF=12.9)、Applied Catalysis B: Environmental (2023, 325, 122393  ,IF=22.1)、Chemical Engineering Journal (2024, 151479, IF=15.1)、Small (2023, 19, 2300035, IF=13.3)。以上事情获得国家自然科学基金、河北省教育厅青年拔尖人才项目、腾博手机官网多学科交织基金等项目的鼎力大举支持。

文章链接:

[1]https://doi.org/10.1002/anie.202407092

[2]https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00126

[3]https://doi.org/10.1021/acscatal.3c02950

[4]https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122393

[5]https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151479

[6]https://doi.org/10.1002/smll.202300035

(化学与质料科学学院、科学与手艺立异研究院 供稿)

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